柴达木盆地北部滩间山群碳沥青地球化学特征与成因

刘成林等



摘 要: 固体沥青研究由于其组成的复杂性、形成机制与影响因素的多变性而面临很多难题。在柴达木盆地北部联合沟地区滩间山群发现大量厚层碳沥青,对盆地内的资源勘探具有重要价值。通过野外地质填图以及有机地球化学分析与盆地模拟,对碳沥青的空间分布特征、地球化学特征与成因进行了探讨。结果表明:碳沥青呈NW—SE向分布在滩间山群a段的砂岩与灰岩中;碳沥青中氯仿沥青“A”含量低,族组分中饱和烃与芳烃含量低,而非烃与沥青质含量高;饱和烃与芳烃碳同位素组成偏轻,碳沥青等效镜质体反射率在3.74%~4.72%之间,达到过成熟阶段;饱和烃气相色谱呈后峰形单峰态;油岩对比发现碳沥青与石炭系、侏罗系烃源岩不具有对比性,与滩间山群a段泥岩具有可对比性;碳沥青成因与晚泥盆世、早二叠世岩浆侵入有关,两期热事件使烃源岩生成的原油热变质成重油、沥青,甚至碳沥青。
关键词: 碳沥青;烃源岩;地球化学;成因;滩间山群;油源对比;柴达木盆地
中图分类号: P618.13;TE122.1+13 文献标志码: A
Abstract: It is difficult to study solid bitumen because of the complexity of bitumen component and the variability of formation mechanism and influencing factor. It is very important that a lot of thick-layer anthraxolites from Tanjianshan Group in Lianhegou area, the northern of Qaidam Basin were discovered. Through field geological survey, organic geochemical analysis and basin simulation, the spatial distribution, geochemical characteristics and origin of anthraxolite were discussed. The results show that anthraxolite is distributed in sandstone and limestone of member a of Tanjianshan Group with NW-SE trend; contents of chloroform asphalt “A” are low in anthraxolite, contents of saturated and aromatic hydrocarbons are also low in group component, but contents of non-hydrocarbon and asphaltene are high; carbon isotope compositions of saturated and aromatic hydrocarbons are light, and anthraxolite is at the stage of over-maturity with the equivalent vitrinite reflectance of 3.74%-4.72%; gas chromatogram of saturated hydrocarbon has single peak and odd carbon preference at the range of high carbon number; according to the oil-rock correlation, anthraxolite is not comparable with Carboniferous and Jurassic hydrocarbon source rocks, but is comparable with mudstone from member a of Tanjianshan Group; the origin of anthraxolite is related to Late Devonian and Early Permian magmatic intrusion events, which make crude oil generated by hydrocarbon source rock to heavy oil, bitumen and even anthraxolite.
Key words: anthraxolite; hydrocarbon source rock; geochemistry; orign; Tanjianshan Group; oil-source correlation; Qaidam Basin
0 引 言
碳沥青是石油在地表氧化或地质过程中出现的高演化产物,是用来追索和研究油气藏形成的重要标志[1-2]。碳沥青也是一种含碳量和发热量均较高的固体可燃矿产,加之碳沥青中常富含钒、镍、钼等多种稀有金属,因此,碳沥青具有重要的矿产勘探开发意义。尽管研究历史比较长,但固体沥青(尤其是高演化程度的碳沥青)由于组成结构复杂以及形成环境与成因机制多样,所以需要在剖析地质条件的基础上,开展碳沥青地球化学与形成机制研究。在柴达木盆地古生代油气地质野外调查基础上,笔者在盆地北部滩间山群地层中发现了厚层碳沥青,
通过1∶50 000的地质填图与探槽揭露及结合分析测试,初步探明了碳沥青赋存地质特征和展布规律,并对碳沥青地球化学特征及成因进行了分析,探讨了柴达木盆地北部滩间山群构造岩相古地理、埋藏史、热史、生烃史与油气成藏演化过程,明确了柴达木盆地古生代活动型大陆边缘不是油气勘探的有利区,下步勘探方向应该放在古生代稳定型台地相环境。
1 地质背景
柴达木板块在震旦纪时发生裂解;寒武纪开始,柴达木与邻区拉张作用增强,致使柴达木板块与华北板块、塔里木板块相互分离;早奥陶世晚期开始,柴达木盆地总体处于挤压状态,柴达木周缘洋盆相继进入俯冲削减阶段,并分别于加里东晚期—海西早期的不同阶段闭合消亡[3]。
滩间山群广泛分布于柴达木盆地北缘(简称“柴北缘”),从最西侧的小赛什腾山,经赛什腾山、滩间山、绿梁山、锡铁山(图1),往东一直延续至乌兰的赛坝沟一带,是一套海相-火山沉积岩系[4-5]。柴北缘构造带加里东期的伸展始于新元古代,并在新元古代晚期形成成熟洋盆。滩间山群为岛弧火山活动产物,形成时限为寒武纪—奥陶纪[6],意味着柴北缘构造机制从新元古代伸展状态的被动大陆边缘盆地转为早古生代沟-弧-盆构造体系。滩间山群的岩性组合(图2)反映早古生代柴北缘洋盆逐渐挤压闭合阶段火山岛弧活动及弧后盆地海相碎屑充填,其受NWW—SEE向展布的柴北缘岛弧地体控制。滩间山群b、d段的中基性火山岩、火山碎屑岩及加里东期中酸性岩浆岩与柴北缘洋盆俯冲及滩间山岛弧地体的活动有关,滩间山群a段底部夹不稳定的碳酸盐岩夹层的碎屑岩则属弧后盆地浅海沉积。晚奥陶世末—志留纪,由于持续俯冲及后期的陆-弧-陆碰撞,海水退出研究区,同时伴随强烈的区域变质作用改造。
2 样品采集及分析
本次野外地质调查发现,滩间山群沥青主要分布在柴达木盆地北部联合沟地区(图1),呈NW向长方形状,长约10 km,宽约2 km,面积约20 km2。本次工作对联合沟地区滩间山群进行了1∶50 000地质填图,观测路线共33条,观测点位307个,在联合沟地区滩间山群地层共采集了74个沥青样品和20个烃源岩样品。本文主要对沥青进行了有机碳、热解、族组分抽提、干酪根分离、干酪根元素和镜检分析以及饱和烃和芳烃碳同位素分析,并在族组分分离的基础上对沥青和烃源岩样品进行饱和烃气相色谱和色谱-质谱分析。
3 碳沥青分布
碳沥青主要分布在滩间山群a段的灰岩和砂岩中。地质填图与探槽调查显示:区内见辉绿岩侵入岩和花岗岩体,并见辉绿岩捕虏体和花岗岩体侵入滩间山群a段泥岩中,可知区内曾发生过至少2期岩浆活动,且花岗岩体年代晚于辉绿岩;滩间山群碳沥青呈NW—SE向展布,且在有石英脉出现的地方均见沥青显示。由此推断,沥青的形成和分布与侵入岩体和构造活动有关。根据断裂、侵入岩与碳沥青分布特征,把碳沥青从北向南依次分为Ⅰ区、Ⅱ区和Ⅲ区,并根据沥青薄片镜下观测分别估算了Ⅰ区、Ⅱ区和Ⅲ区沥青的体积分数(图3)。
Ⅰ区共发现碳沥青4层:结晶灰岩中发育2层,砂岩中发育2层。单层厚度为12~20 m,沥青体积分数为7%~20%,平均值为13%。
Ⅱ区见大量花岗岩侵入体,灰岩中发育碳沥青4层,单层厚度为22~36 m,灰岩中沥青体积分数为4%~10%,平均值为7%。
Ⅲ区灰岩中共发现碳沥青7层,单层厚度为12~40 m。灰岩中沥青体积分数为4%~15%,平均值为9%。
4 碳沥青地球化学特征
4.1 热演化程度特征
测试样品的沥青反射率(Rb)均在3.0%以上。根据沥青反射率与镜质体反射率转换关系[8],等效镜质体反射率(Ro)分布在3.74%~4.72%之间(表1),对应的热解峰温(Tmax)几乎都在500 ℃以上,部分样品的Tmax已经无法测定(因为已降低到400 ℃以下)。这表明样品的热演化程度很高,达到过成熟阶段。其干酪根元素分析表明,沥青的碳含量(质量分数,下同)较高,分布在83.3%~91.58%,平均值为87%。根据Rogers等对沥青进行分类的方法[9],滩间山群沥青氢碳比(质量比)为0.17~0.27,平均值为0.21,说明其热演化程度比焦沥青高,为碳沥青。
4.2 碳同位素特征
碳沥青饱和烃碳同位素组成(δ(13C))分布在 (-31.4~-27.2)×10-3(图4),平均值为-28.8× 10-3,芳烃δ(13C)值分布在(-30.1~-26.8)×10-3, 平均值为-27.5×10-3;整体碳同位素组成较小,饱和烃δ(13C)值低于芳烃δ(13C)值。这表明沥青来源于以藻类等低等水生生物为主的母质[10]。其中,碳同位素组成标准物质为PDB。
4.3 可溶有机质及族组成
碳沥青氯仿沥青“A”含量为0.001 8%~0.008 4%,平均为0.004%,说明这些碳沥青的可溶有机质含量很低。在可溶有机质族组分中,饱和烃和芳烃含量均很低,非烃和沥青质含量很高,反映有机质具有高热演化特征(图5)。
4.4 饱和烃气相色谱特征
研究发现,来源于藻类的有机质在高过成熟阶段会产生较多蜡质烃[11]。正构烷烃系列均呈后峰形单峰态分布型式,部分呈双峰态分布,
碳数分布范围在C11~C35之间,主峰碳数均为C25和C27;蜡质烃含量较高,C21-/C22+值在0.11~0.29之间,平均值为0.21; Pr/Ph值为0.50~0.81(图6、表1)。这表明碳沥青具有以还原环境藻类为主的生源特征且成熟度高。饱和烃气相色谱图基线“鼓包”部分显示其含有难辨别的复杂混合物峰,并且质荷比为177的质量色谱图中出现了C29-25-降藿烷,表明沥青遭受过较强的氧化作用或遭受过一定程度的生物降解,但沥青发育完整的正构烷烃系列具有二次充注成藏的组成特征(图7)。
4.5 生物标志化合物特征
沥青具有藿烷的相对优势,C23三环萜烷/C30霍烷值低于1,一般为0.22~0.88,伽马蜡烷含量较低;碳沥青具有较高的三环萜烷,且C21三环萜烷低于C23三环萜烷,具有C21三环萜烷优势,显示菌藻类生物占优势特征。甾烷系列中甾烷分布模式从大到小分别为C27、C29、C28,呈现“L”型分布,以C27为主,反映沥青有机质来源以水生生物为主[12](图8)。另外,根据芳烃质荷比为231的质量色谱图,碳沥青中含有一定的芳香甾烷系列,表明其源岩有机质来源于浮游藻类(图9)。
5 沥青来源及成因
5.1 烃源岩地球化学特征
柴达木盆地北部共发育3套烃源岩,即中下侏罗统、石炭系和滩间山群a段,其中,中下侏罗统、石炭系是研究区已发现的2套烃源岩系。
中下侏罗统烃源岩发育暗色泥岩,有机碳含量整体偏高,总体在1%以上,平均7.4%,属于好烃源
岩,厚度200~1 700 m;有机质类型以Ⅱ2型和Ⅲ型为主;有机质成熟度镜质体反射率介于0.40%~1.30%,大部分样品已进入成熟阶段。石炭系烃源岩发育暗色泥岩和碳酸盐岩,其暗色泥岩总有机碳介于0.068%~6.926%,碳酸盐岩总有机碳介于0.002%~2.301%;有机质类型为Ⅱ2型和Ⅲ型;大部分烃源岩镜质体反射率介于0.5%~2.0%,处于成熟—过成熟阶段,部分地区受岩浆烘烤作用使得镜质体反射率异常偏高,最大值达到2.66%[13-15]。
根据干酪根镜下鉴定结果,用不同显微组分含量计算了干酪根类型指数,其类型指数分布在68~96。根据判别标准[17],滩间山群a段烃源岩为Ⅰ型腐泥型,少数为Ⅱ1型; 另外,其饱和烃δ(13C)值分布在(-31.4~-28.3)×10-3(图10),平均值为-30× 10-3;芳烃δ(13C)值分布在(-29.9~-26.8)×10-3,平均值为-28.4×10-3。这表明滩间山群a段烃源岩有机质母质来源于藻类等低等生物。
测试的沥青质反射率分布在5.6%~7.1%,其等效镜质体反射率分布在3.9%~4.9%,平均为4.51%,处于过成熟阶段。
5.2 沥青的油源对比
从霍烷系列与甾烷系列对比来看,碳沥青与滩间山群a段泥岩极为相似,推测碳沥青可能源自滩间山群a段泥岩(图8)。
三芳甾烷具有甾烷碳骨架特征,是甾烷芳构化产物,来源于海相古生代光合作用浮游藻类[18],因此,在高、过成熟阶段,三芳甾烷可以作为油源对比的重要指标[19]。碳沥青和滩间山群a段烃源岩中均含有一定的三芳甾烷系列化合物(图9),而石炭系、 中下侏罗统烃源岩均不含三芳甾烷,说明碳沥青与石炭系、侏罗系烃源岩不具有对比性,而与滩间山群a段具有可对比性。
从沥青与源岩饱和烃、芳烃碳同位素组成可以看出(图10),沥青与滩间山群a段烃源岩具有一定的亲缘关系,相对来说,侏罗系烃源岩碳同位素组成比沥青及滩间山群a段烃源岩轻,而石炭系烃源岩碳同位素组成偏重,因此,沥青来源于滩间山群a段烃源岩。
5.3 碳沥青的成因
柴北缘滩间山群碳沥青来源于滩间山群a段黑色泥岩,表明滩间山群黑色泥岩曾有一定的生烃潜力,在地质历史时期发生过生烃和运聚作用。滩间山群曾发生加里东期和海西期岩浆侵入[20]。盆地模拟结果显示:滩间山群a段烃源岩
在晚泥盆世开始生烃,在早石炭世达到过成熟阶段,而在晚石炭世—早二叠世遭受抬升(图11);在晚泥盆世、早二叠世分别发生加里东期辉绿岩、海西期花岗岩侵入热事件,古地温梯度曾两次达到每百米5.2 ℃。这两期热事件使古油藏遭到严重破坏,晚泥盆世的热事件使已生成的油气发生裂解,早二叠世热事件使原油进一步遭受热变质作用,华力西运动之后,该区经历多次构造运动演化至今,古油藏被破坏出露地表,遭受氧化形成碳沥青,现今沥青等效镜质体反射率达4.72%。
6 结 语
(1)滩间山群碳沥青的碳同位素组成偏轻;可溶有机质含量低,以非烃和沥青质为主,热演化程度较高;正构烷烃系列均呈后峰形单峰态分布型式,主峰碳数为C25和C27, Pr/Ph值为0.50~0.81;饱和烃气相色谱图基线“鼓包”显示其含有难辨别的复杂混合物峰;霍烷系列化合物丰度较高,以C30霍烷为主,具有较高的三环萜烷;甾烷系列中甾烷分布模式从大到小分别为C27、C28、C29,呈现“L”型分布,以C27为主;含有一定的芳香甾烷系列;沥青反射率较高,其等效镜质体反射率分布在3.74%~4.72%。
(2)滩间山群a段发育好的烃源岩,滩间山群碳沥青与滩间山群a段黑色泥质烃源岩有较好的可对比性。
(3)碳沥青是古油藏遭到严重破坏,晚泥盆世的热事件使其裂解为气—干气,早二叠世热事件使其进一步遭受热变质作用,后期又遭受抬升出露地表氧化而形成的产物。
参考文献:
References:
[1] MOSSMAN D J,NAGY B.Solid Bitumens:An Assessment of Their Characteristics,Genesis,and Role in Geological Processes[J].Terra Nova,1996,8(2):114-128.
[2] 程宏岗,魏国齐,冉启贵,等.塔东地区下古生界固体沥青特征与油气成藏[J].天然气工业,2013,33(1):40-46.
CHENG Hong-gang,WEI Guo-qi,RAN Qi-gui, et al.Relationship Between Hydrocarbon Accumulation and Solid Bitumen Characteristics of the Lower Paleozoic in the Eastern Tarim Basin[J].Natural Gas Industry,2013,33(1):40-46.
[3] 汤良杰,金之钧,张明利,等.柴达木震旦纪—三叠纪盆地演化研究[J].地质科学,1999,34(3):289-300.
TANG Liang-jie,JIN Zhi-jun,ZHANG Ming-li,et al.Tectonic Evolution of Qaidam Basin in Sinian-Triassic[J].Scientia Geologica Sinica,1999,34(3):289-300.
[4] 李 峰,吴志亮,李保珠.柴达木北缘滩间山群时代及其地质意义[J].大地构造与成矿学,2007,31(2):226-233.
LI Feng,WU Zhi-liang,LI Bao-zhu.Recognition on Formation Age of the Tanjianshan Group on the Northern Margin of the Qaidam Basin and Its Geological Significance[J].Geotectonica et Metallogenia,2007,31(2):226-233.
[5] 汪劲草,韦龙云,郝 森,等.柴北缘滩间山群构造对南祁连加里东造山及超高压变质岩折返的启示[J].桂林理工大学学报,2013,33(4):575-586.
WANG Jin-cao,WEI Long-yun,HAO Sen,et al.Structure Implication in Tanjianshan Group on Southern Qilian Caledonian Orogeny and Exhumation of UHP Metamorphic Rocks in Northern Qaidam[J].Journal of Guilin University of Technology,2013,33(4):575-586.
[6] 高晓峰,校培喜,贾群子.滩间山群的重新厘定:来自柴达木盆地周缘玄武岩年代学和地球化学证据[J].地质学报,2011,85(9):1452-1463.
GAO Xiao-feng,XIAO Pei-xi,JIA Qun-zi.Redetermination of the Tanjianshan Group:Geochronological and Geochemical Evidence of Basalts from the Margin of the Qaidam Basin[J].Acta Geologica Sinica,2011,85(9):1452-1463.
[7] 青海省地质矿产局.区域地质调查报告:1∶200 000马海幅[M].北京:地质出版社,1981.
Bureau of Geology and Mineral Resources of Qinghai Province.Regional Geological Survey Report:Mahai Geological Map of 1∶200 000[M].Beijing:Geological Publishing House,1981.
[8] JACOB H.Disperse Solid Bitumens as an Indicator for Migration and Maturity in Prospecting for Oil and Gas[J].Erdol and Kohle,1985,38(8):365.
[9] ROGERS M A,MCALARY J D,BAILEY N J L.Significance of Reservoir Bitumens to Thermal-maturation Studies,Western Canada Basin[J].AAPG Bulletin, 1974,58(9):1806-1824.
[10] 黄第藩,李晋超.干酪根类型划分的X图解[J].地球化学,1982(1):21-30.
HUANG Di-fan,LI Jin-chao.X-diagram of Kerogen Classification and the Characters of Kerogen of Standard Humic Type[J].Geochimica,1982(1):21-30.
[11] 李景贵.高过成熟海相碳酸盐岩抽提物不寻常的正构烷烃分布及其成因[J].石油勘探与开发,2002,29(4):8-11.
LI Jing-gui.Unusual Distribution and Its Origin of n-alkanes in Extracts of Marine Carbonate Rocks with High Maturity and Over-maturity[J].Petroleum Exploration and Development,2002,29(4):8-11.
[12] PETERS K E,MOLDOWAN J M.The Biomarker Guide: Interpreting Molecular Fossils in Petroleum and Ancient Sediments[M].Englewood Cliffs:Prentice Hall,1993.
[13] 胡 雄.柴北缘南八仙—马海地区油气成因及成藏模式研究[D].成都:西南石油大学,2006.
HU Xiong.Study on Hydrocarbon Origins and Accumulation Model in Nanbaxian-Mahai Area of the Northern Qaidam Basin[D].Chengdu:Southwest Petroleum University,2006.
[14] 刘成林,马寅生,周 刚,等.柴达木盆地石炭系生烃证据[J].石油学报,2012,33(6):925-931.
LIU Cheng-lin,MA Yin-sheng,ZHOU Gang,et al.Evidence for the Carboniferous Hydrocarbon Generation in Qaidam Basin[J].Acta Petrolei Sinica,2012,33(6):925-931.
[15] 葛 岩,刘成林,谢英刚,等.柴达木盆地石炭系油气勘探前景[J].油气地质与采收率,2014,21(2):57-61.
GE Yan,LIU Cheng-lin,XIE Ying-gang,et al.Exploration Prospect of Carboniferous Oil and Gas Exploration in Qaidam Basin[J].Petroleum Geology and Recovery Efficiency,2014,21(2):57-61.
[16] 张水昌,梁狄刚,张大江.关于古生界烃源岩有机质丰度的评价标准[J].石油勘探与开发,2002,29(2):8-12.
ZHANG Shui-chang,LIANG Di-gang,ZHANG Da-jiang.Evaluation Criteria for Paleozoic Effective Hydrocarbon Source Rocks[J].Petroleum Exploration and Development,2002,29(2):8-12.
[17] 熊 波,李贤庆,马安来,等.全岩显微组分定量统计及其在烃源岩评价中的应用[J].江汉石油学院学报,2001,23(3):16-20.
XIONG Bo,LI Xian-qing,MA An-lai,et al.Quantitative Statistics of Whole Rock Macerals and Its Application in Evaluating Source Rocks[J].Journal of Jianghan Petroleum Institute,2001,23(3):16-20.
[18] 张水昌,MOLDOWAN J M,LI Mao-wen,等.分子化石在寒武—前寒武纪地层中的异常分布及其生物学意义[J].中国科学:D辑,地球科学,2001,31(4):299-304.
ZHANG Shui-chang,MOLDOWAN J M,LI Mao-wen,et al.Molecular Fossils in Abnormal Distribution of Cambrian-Precambrian Strata and Its Biological Significance[J].Science in China:Series D,Earth Sciences,2001,31(4):299-304.
[19] 梁狄刚,陈建平.中国南方高、过成熟区海相油源对比问题[J].石油勘探与开发,2005,32(2):8-14.
LIANG Di-gang,CHEN Jian-ping.Oil Source Correlations for High and Over-matured Marine Source Rocks in South China[J].Petroleum Exploration and Development,2005,32(2):8-14.
[20] 青海省地质矿产局.青海省区域地质志[M].北京:地质出版社,1991.
Bureau of Geology and Mineral Resources of Qinghai Province.Regional Geology of Qinghai Province[M].Beijing:Geological Publishing House,1991.